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2020/12 论文阅读

2020/12/28 19:11:21 文章标签:

使用机器学习的电池快速充电协议的闭环优化文章来源摘要研究背景及现状本文工作1.闭环优化(CLO)系统闭环优化早期预测器贝叶斯优化算法(Bayesian optimization algorithm)2.实验设置快速充电协议充放电循环通道ElasticNet回归BO算法3.实验流程充放电循环…

使用机器学习的电池快速充电协议的闭环优化

  • 文章来源
  • 摘要
  • 研究背景及现状
  • 本文工作
    • 1.闭环优化(CLO)系统
      • 闭环优化
      • 早期预测器
      • 贝叶斯优化算法(Bayesian optimization algorithm)
    • 2.实验设置
      • 快速充电协议
      • 充放电循环通道
      • ElasticNet回归
      • BO算法
    • 3.实验流程
      • 充放电循环获取电化学数据
      • 早期预测模型预测循环寿命
      • BO算法选取下一轮充电协议
    • 4. 实验结果及分析
    • 5. 验证实验
      • 实验设置
      • 实验结果
        • 补1:方法对比
            • 贝叶斯优化与随机搜索
            • 早期预测方法
        • 补2:参数对比研究
      • 实验总结
  • 结论总结
    • 本文结论
    • 电池相关推广
    • 其他领域推广
  • 补充反思
    • 针对早期预测
    • 针对充电协议
    • 针对BO算法
    • 针对闭环系统

文章来源

原文及本文图片出处:Closed-loop optimization of fast-charging protocols for batteries with machine learning
 

摘要

1.在耗时的实验中同时优化许多设计参数,在广泛的科学和工程学科中形成了瓶颈。
     例如:锂离子电池在材料选择、电池制造和操作过程中的过程和控制优化。典型的目标是最大限度地延长电池寿命;然而,即使进行一个实验来评估寿命可能需要几个月到几年的时间。

2.此外,参数空间大,采样变异性高需要大量的实验验证。关键的挑战是减少所需的实验数量和持续时间
     本文开发和演示机器学习方法,以有效地优化参数空间,指定六步、十分钟快速充电协议的电流和电压配置参数,从而最大限度地延长电池寿命。

3.结合两个关键要素来降低优化成本

  • 早期预测模型,它通过使用电池前几个循环的数据预测其最终的循环寿命,从而缩短每个实验的时间
  • 贝叶斯优化算法通过平衡探索和利用,有效地探寻充电协议的参数空间,减少了实验数量
         使用这种方法,在 16 天内快速识别 224 个候选协议中的高周期充电协议(相比之下,使用详尽的搜索,则超过 500 天),然后验证了优化方法的准确性和效率。

4.闭环方法自动将过去实验的反馈整合为未来的决策提供信息,并可推广到电池设计和其他应用中,更广泛地说,还包括涉及时间密集型实验和多维设计空间的其他科学领域
 

研究背景及现状

     优化实验设计(OED)方法被广泛用于降低实验优化成本。这些方法通常涉及闭环管道

    通过已完成实验的反馈为随后的实验决策提供信息。

然而,虽然闭环方法旨在最大限度地减少跨多维参数空间优化所需的实验数量,但每个实验的时间(和成本)可能仍然很高,锂离子电池的情况就是如此。因此,OED 方法应同时考虑实验数量和每个实验的成本

    多保真优化方法:同时学习廉价、嘈杂的信号和昂贵、准确的信号。

  • 保真度:为了加快每次超参的评估速度,选择每次评估时只用一部分数据集对模型进行训练,不同数据集的大小对应保真度的大小,显然,保真度越大,对超参的评估越准确,相应的计算时间越长;保真度越小,评估越快,但是准确度可能较低
  • 多保真:高保真和低保真综合运用,用较多的低保真对空间快速探索,用较少的高保真保真最可能的超参组合。

例如,在机器学习算法的超参数优化中,用于预测算法配置最终性能的多个低保真信号(例如,外推学习曲线,对完整训练数据集的子集进行快速测试)与更完整的配置评估同时使用。对于锂离子电池,应用了使用预定启发式选择实验的因子设计等经典方法。但低保真信号的设计和使用具有挑战性和未开发性。
这些先前考虑的方法没有发现和利用参数空间中存在的模式来进行有效的优化,也没有解决每个实验的时间问题。
 

本文工作

1.闭环优化(CLO)系统

CLO:Closed-loop optimization
 
系统

闭环优化

      1)根据贝叶斯优化算法选择出的充电协议对电池进行充放电100个循环,第一次的协议为随机选择(不更换);
      2) 根据电池早期数据,对电池进行寿命预测(循环数);
      3)将早期寿命预测的结果输入到贝叶斯优化算法中,选择出下一轮的充电协议。

早期预测器

通过测量电池前100个充放电循环的电化学数据来预测电池的寿命(循环数)。

线性回归模型:
在这里插入图片描述
这里yi是电池 i 的预测循环寿命,xi是电池 i 的p维特征向量,w是p维模型系数向量。使用弹性网络(ElasticNet)回归,w由以下表达式确定:
在这里插入图片描述这里λ和α是超参数;λ是非负标量,α是0到1之间的标量。 第一项最小化平方损失,第二项执行连续收缩和自动特征选择。

原文参考文献:Data-driven prediction of battery cycle life before capacity degradation
介绍:ElasticNet回归
补充:七种常用回归及使用
           ElasticNet回归及机器学习正则化
 

贝叶斯优化算法(Bayesian optimization algorithm)

      超参数的评估代价很大,因为它要求使用待评估的超参数训练一遍模型,而许多深度学习模型动则几个小时几天才能完成训练,并评估模型,因此耗费巨大。贝叶斯调参法使用不断更新的概率模型,通过对过去已有的结果推断来“集中”有希望的超参数。
     给定优化的目标函数(广义的函数,只需指定输入和输出即可,无需知道内部结构以及数学性质),通过不断地添加样本点来更新目标函数的后验分布(高斯过程)直到后验分布基本贴合于真实分布。简单的说,就是考虑了上一次参数的信息,从而更好的调整当前的参数。

补:自动调参算法:Grid search(网格搜索)、Random search(随机搜索),还有Genetic algorithm(遗传算法)、Paticle Swarm Optimization(粒子群优化)、Bayesian Optimization(贝叶斯优化)、TPE、SMAC等

 

2.实验设置

快速充电协议

  • 介绍协议
  • 每个协议由五个恒定电流(CC)步数定义,然后是一个恒定电压(CV)步进。对于每个协议,CC5和CV1是相同的。
    图a:每个CC参数都是应用于固定 SOC 范围的电流,第四个参数 CC4 取决于 CC1、CC2、CC3 和充电时间;
    图b:每个协议由三个独立的参数(CC1、CC2 和 CC3)指定;每个小点代表一个协议。
  • 由于当前方法的限制,允许总共使用 224 个充电协议。
  • 1C 为 1.1 A,或在1h中完全(dis)为标称容量(1.1 A h)充电所需的电流,例如充电协议 7.0C-4.8C-5.2C-3.45C(粗体线)。
  • 每个独立参数可以承担以下离散值之一:3.6C、4.0C、4.4C、4.8C、5.2C和5.6C。 此外,CC1可取6.0C、7.0C和8.0C,CC2可取6.0C和7.0C。每个参数的最大值随着SOC的增加而减小,以避免达到3.6V的上限截止电压。
  • 定义CC4:
    出自论文         因此,CC4不允许超过4.81C。 在这些约束下,总共允许224种充电协议。
  • 定义从0%到80%SOC充电时间:出自论文

充放电循环通道

  • 电池:商业大功率磷酸铁锂(LFP)/石墨A123 APR18650M1A圆柱形电池。标量1.1Ah,标压3.3V。充放电过程中电压(a,b)和电池表面温度(c,d)与容量的关系;以及过电压和SOC及C速率的关系如下图所示。
  • C:1C 为 1.1 A,或在 1 h 中完全(dis)充电标称容量(1.1 A h)所需的电流。
    放电率能力远高于充电能力;
     
    出自论文
           确定充电期间超电位对电流和 SOC 的依赖性,在这些拟合中,斜率表示欧姆电阻。
  • 充放电循环装置:48通道Arbin实验室电池测试电池循环器,该装置在30°C处放置在环境室(Amerex仪器)中。

ElasticNet回归

  • 训练数据集:使用参考文献中的数据集,包含41节商用磷酸铁锂/石墨电池;
  • 特征提取 :
           (1)两个放电容量特征:第二循环放电容量Qd2;最大放电容量和第二循环放电容量之差:max(Qd)−Qd2;
           (2)三个电压特征:循环100和10之间电压曲线差异的最小对数、方差和偏态。
     出自论文
    使用的特征以及特征权重和特征标度均值和标准差如下表。这个模型预测的是循环寿命的log10,而不是循环寿命本身。出自论文

BO算法

【参考】

  • 使用多臂老虎机(Multi-armed Bandit)【补充1】算法。在这里,每个臂都是一个充电协议,目标是确定最佳臂,或等同具有最高预期周期寿命的充电协议。
  • 设置一个贝叶斯回归,其中存在一个未知的参数集(θ∈Rd),通过高斯似然函数将充电协议x与其循环寿命(标量)联系起来。x表示充电协议的CC1、CC2、CC3配置,该配置投影到d(d=224)维特征向量 φ(x)上。通过近似径向基函数核 K(xi, xj) = exp(γ||xi−xj|| 2 2 _2^2 22)得到特征表示 φ(x),内核带宽γ > 0 被视为超参数;对于协议x,此可能性函数的均值为θTφ(x)。此可能性函数的方差是两个不确定项的总和。
  • 为了选择充电协议,根据置信度上限优化采集功能。采集函数选择在循环生命噪声预测分布具有高均值(μ)和高方差σ2(鼓励探索)。任何手臂 i 的均值和上下置信度μk,i ± βkσk,i;在循环中,相对权重由勘探权衡超参数(β0)控制,β0越大表示探索行为所占权值越大。循环k的的勘探权衡超参数βk,在每轮闭环中,以另一个超参数ε∈(0,1]倍增,如βk = β0εk,ε表示每轮β的衰变常数;随着实验的进展,ε更大,高ε有利于从勘探到开发的快速过渡。

3.实验流程

充放电循环获取电化学数据

  • 每个电池采用224个候选六步,10分钟的充电协议之一,从0%到80%SOC充电。第一轮的协议为随机(不更换)选择;
  • 休息五秒后,电池充电从80%到100%SOC,1C CC-CV充电,电压为3.6 V,电流截止C/20;
  • 再休息五秒后,所有电池(48个)随后以4C-2.0 V的CC-CV放电和C/20的电流截止;
  • 在后续充电步骤开始之前,电池再休息五秒钟。根据制造商的建议,下部和上部截止电压分别是 2.0 V 和 3.6 V。在此工作中,循环寿命定义为循环次数,直到放电容量降至标称容量的 80% 以下;
  • 测量电化学数据,电压、容量等。

早期预测模型预测循环寿命

  • 特征提取;
  • 循环寿命预测。

BO算法选取下一轮充电协议

  • 根据本次循环寿命的预测的结果及之前选择的充电协议获取的结果进行探索和利用的权衡,选择下一轮的48个充电协议;
  • 进行下一轮的充放电循环(闭环),直到测试预算耗尽(4*48=192)。

 

4. 实验结果及分析

  • 整个系统运行4轮,采取本方案之前所需时间:224340/48=560天;选取此系统每轮需要四天左右;四轮共16天。
  • 下图为参数空间的演变也即协议的被选择过程:

出自论文
图a:第一轮测试中的充电方案是随机选择的。随着BO算法从探索转向开发,在后续回合中由闭环选择的充电协议主要属于高性能区域。
图b:色度表示周期寿命,由 BO 算法估计。初始周期生命周期估计值在所有协议中等效;随着生成更多预测,BO 算法将更新其周期生命周期估计值。

下图为最终协议选择的结果:

出自论文
图c:分配每个充电协议的重复次数(不包括故障电池)。224 个协议中只有 46 个 (21%)经过多次测试;
图d:按 CLO 估计,前三个快速充电协议的电流与 SOC。CC1~CC4显示在图例中。所有三种协议都具有相对均匀的充电(CC1≈ CC2 ≈ CC3 ≈ CC4)。

补充图1:

电池文献中提出的大多数快速充电方案表明,作为 SOC 函数单调地减少的电流步骤是避免石墨上锂电镀的最佳方法(快速充电期间公认的降解模式)。
相比之下,CLO 确定为最优的协议通常类似于单步恒流充电(即 CC1 ≈ CC2 ≈ CC3 ≈ CC4)。具体来说,在估计周期最高的 75 个协议中,只有 10 个是单调的减少和两个是严格减少。
本文推测,尽量减少热生成引起的连锁反应可能是这些电池的操作优化策略,而不是最小化锂电镀的影响。

CLO 估计平均循环周期与平方电流之和之间的相关性:
出自论文

补充图2:

每轮循环之后顶级协议(K个)的变化:这些变化在第 2 轮之后相对较小,表明闭环可以在更小的时间或电池预算下运行良好。从第 3 轮到第 4 轮,顶级协议的排名会发生变化,但这些顶级协议的周期生命周期相似。
百分比变化、绝对变化、肯德尔系数
在这里插入图片描述

补充图3:

第 4 轮之后 CLO 估计平均循环寿命的分布。均值和标准差分别是943个周期和126个周期。
出自论文

补充图4:

第 4 轮之后预测循环寿命的标准差(σ4,i) 与均值 (μ4,i)分布。标准差量化了循环生命估计中的不确定性,对于估计具有高平均循环寿命的协议,通常较低,因为这些协议被更频繁地探测。从相对宽平部分(标准差164)开始,四轮后的不确定性间隔也是宽的。
出自论文

补充图5:

第4轮后预测循环寿命分布的标准偏差μ4,i ± σ4,i,对于所有充电协议,按第 4 轮后的排名排序
出自论文

补充图6:

每轮(k)循环寿命的均值和上/下置信界(μk,i ± βkσk,i) 排序
在第一轮测试之前,所有充电协议的预测分布具有标准偏差。因为标准偏差按βkσk,i=(β0εkk,i, 加权置信边界随着回合数的增加而迅速下降。

补充图7:

4 轮后CLO 估计循环寿命分布的标准差
第 4 轮后周期平均估计周期寿命(颜色刻度)和周期寿命标准偏差(标记大小)分别作为 CC1、CC2 和 CC3(x轴、y轴和面板a~f) 的函数显示。图a~f分别表示 CC3 = 3.6C、4.0C、4.4C、4.8C、5.2C、5.6C 和 6.0C。CC4 由等高线表示。
预测循环寿命最高的协议通常具有最小的标准偏差,因为这些协议已经过反复测试。

 

5. 验证实验

实验设置

  • 通过对九种极端快速充电协议的子集进行早期预测来验证 CLO 的性能。对于每个协议,循环五节电池至每个电池发生故障(寿命结束),并使用最终周期寿命的样本平均值作为真实寿命的估计值。
  • 验证中使用的九个充电协议中4个来自现有的电池快速充电文献(文献启发),3个来自CLO系统选择出的顶级协议(CLO top3),2个从CLO估计循环寿命在验证协议之间的分布的代表性采样(其他)。调整这些文献协议的电压限制和充电时间,以符合本文的协议。
  • 使用此验证研究来 :
          (1) 确认 CLO 能够根据循环寿命正确对协议进行排名;
          (2)将 CLO 推荐的协议周期寿命与受电池文献启发的协议进行比较;
          (3) 将 CLO 的性能与实验设计的其他方法进行比较。

实验结果

  • 放电容量曲线表现出快速充电的典型非线性衰减。
     出自论文
  • 早期预测的平均循环寿命和闭环估计的平均循环寿命的比较。每个十分钟的充电协议都经过五节电池的测试。错误条表示 95% 置信区间。
    出自论文
    这些早期预测(在每个协议上的平均值)与 CLO 估计的平均周期生命周期非常匹配(Pearson 相关系数 r = 0.93)。此结果尤其验证了 CLO 的 BO 组件的性能,因为 CLO 估计周期的循环寿命从早期预测中推断。
  • 验证实验的循环寿命与早期预测的循环寿命。虽然本文的早期预测变量往往高估循环寿命,可能是由于日历老化的影响,尽管在我们的预测模型中存在这种偏差,但我们通常能很好地捕获排名(肯德尔排名相关系数? r=0.86)。出自论文
    补充图:附加结果
  • 最终周期按 CLO 排名排序如下:出自论文
          每个条形和注释的长度表示每个协议验证的均次最终周期。错误条表示 95% 置信区间。
  • 顶级协议的最终循环寿命是相似的;
  • CLO 确定的最佳协议优于受以前发布的快速充电协议文献启发的协议(平均 895 对 728 );
  • 方法的效率并不是以牺牲准确性为代价的
  • 具体数据展示:附表、附图1、

补1:方法对比

CLO中采用方法的对比试验:是否使用早期预测;贝叶斯优化与随机搜索出自文章
      例如,一个不使用早期结果预测并简单地随机选择协议进行测试的过程,在经过大约 7700 个电池小时的测试后,开始以竞争性能水平饱和。为了实现类似的性能水平,具有早期结果预测和BO算法的CLO只需要500个电池小时的测试。

  • 对于这个小规模的验证实验,观察到CLO的早期预测组件大大缩短了每个实验的时间。
  • 随机选择相当于一个纯粹的探索策略,可以实现类似于基于BO的方法,为较小的实验预算的性能。在后期阶段,基于BO的方法最终优于随机选择,这些方法利用协议之间的结构,并专注于减少参数空间的有希望的区域中的不确定性。 尽管这些结果特定于此验证研究,但当可用电池较少或并行实验较少(相对于参数空间的大小)时,我们观察到模拟的增益相似或更大。BO 相对于随机选择的相对收益是最大的,资源最少。
     
贝叶斯优化与随机搜索

对比实验结果如图所示:出自文章
不包括早期预测。每个点表示 100 个模拟的均值;误差条表示 95% 置信区间(n = 100)。早期预测不会纳入这些模拟中。
完整的闭环(即贝叶斯优化)始终优于没有贝叶斯优化的闭环。贝叶斯优化在通道数量相对于协议数较低时提供了最大的优势
补:贝叶斯优化与常规的网格搜索或者随机搜索的区别是:

  • 贝叶斯调参采用高斯过程,考虑之前的参数信息,不断地更新先验;网格搜索未考虑之前的参数信息。
  • 贝叶斯调参迭代次数少,速度快;网格搜索速度慢,参数多时易导致维度爆炸。
  • 贝叶斯调参针对非凸问题依然稳健;网格搜索针对非凸问题易得到局部最优解。
早期预测方法

在这里插入图片描述

补2:参数对比研究

CLO 估计的最佳充电协议的真实循环寿命被绘制为初始勘探常数(β0),探测衰减系数(ε)和内核带宽(γ)的函数。所有其他超参数的值与之前实验中的值一致;
在这里插入图片描述

  • 总体而言,CLO 在一系列超参数组合中实现了可接受的性能,由最佳和最差超参数组合估计的最高周期寿命协议仅相差 60 个周期;
  • 在实际 CLO 实验中,所选的超参数β0= 5.0,ε = 0.5和 γ = 1,这种组合在各种模拟参数空间和预算上表现良好.

实验总结

借助早期预测和贝叶斯优化的贡献,CLO 可以快速识别高性能充电协议。当资源受到限制时,贝叶斯优化的收益更大。
 

结论总结

本文结论

  • 使用带有早期结果预测的CLO系统成功加快了锂离子电池的极速充电的优化;

电池相关推广

  • 可以扩展到其他快速充电设计空间,如脉冲和恒定功率充电,以及其他目标,如较慢的充电和老化;
  • 新的电池优化应用,如形成,自适应循环、电池管理系统的模型参数估计;
  • 只要存在合适的早期结果预测器,该方法也可以用于优化电池开发的其他方面,如电极材料和电解质化学的挑选和形成

其他领域推广

  • 除了电池之外,我们的 CLO 方法还可以扩展黑盒优化与早期结果预测相结合的方法,从而有效地优化其他物理和计算多维参数空间,包括时间密集型实验。

数据驱动方法加快科学发现步伐的力量。
 

补充反思

针对早期预测

  • 使用更少的周期来进行早期的结果预测,可以进一步减少每个实验的时间。
  • 纳入适应性早期结果预测(多保真优化)。
  • 将动态地纳入在不同循环数下作出的预测。 如果一个早期周期数的预测具有足够高的置信度的低预期寿命,则该实验可以提前终止,并且可以在其位置上运行一个新的实验。
  • 多相闭环优化。例如,我们可以考虑闭环测试的两个阶段:第一阶段将对充电协议进行初步分类,分为低循环寿命类或高循环寿命类;在此初始快速筛选阶段之后,第二阶段将对高周期寿命协议使用回归模型进行预测。
  • 在早期预测中纳入更精确的不确定性。
  • 在系统中,所有的预测都被视为标量值;每个预测都计算预测间隔,但只用于标记异常的高不确定性预测。
  • 然而,我们期望预测间隔的大小对于不同的电池(由于制造的差异)不同,作为充电协议的函数(因为一些协议将导致比其他协议更多的循环寿命变化)。
  • 在未来的工作中,可以使用特定于早期结果预测器的置信区间来更新CLO估计循环生命的分布,而不是统一的上限。 这种修改将解释每个预测的不一致置信度。

针对充电协议

  • 更好的批处理策略。
  • 本文不允许在给定的回合内重复运行相同的充电协议,以诱导更多的探索。这并不排除批量中的top48协议具有高度相似的可能性。
  • 原则上希望选择在探索-开发时取得良好成绩的协议是多样化的,以确保更有效的覆盖。 基于切片抽样的方法(筛选出一个好的协议子集),然后是聚类技术(将类似的协议分组在一起),可以应用于更加多样化的充电协议选择来测试。
  • 另一个极端,BO采取更先进的批处理策略,即使在同一轮中也允许重复测试有希望的充电协议以更快地减少不确定性。
  • 连续参数空间。
  • 根据我们在本工作中扩展的现有算法,在充电协议的离散参数空间上进行了优化。
  • 使用基于连续参数空间的交替算法可以提高性能,因为连续优化方法的搜索空间可以将协议包含在离散化空间中。 然而,对于相对光滑的参数空间,如本工作中考虑的参数空间,离散优化可以很好地执行足够精细的离散化。

针对BO算法

  • 研究更多种获取功能。
  • 本文的获取功能,以权衡勘探开发是基于上信任边界(UCB)标准,这在许多情况下享有强烈的遗憾保证,并在多武装土匪的文献中非常流行。 在今后的工作中,我们希望研究贝叶斯优化中使用的其他获取函数的效果,如预期改进和Thompson采样

针对闭环系统

  • 指定早期终止闭环的标准。
  • 当CLO估计的循环寿命随轮数的增加而变化低于某个阈值时停止。基于置信度的停止标准也可以使用,即当顶级协议上的界限低于某个阈值时停止。
  • 最后,闭环可以在固定置信度设置中操作(即继续测试,直到对最佳协议的置信度超过某个阈值)。
  • 多目标闭环优化。
  • 快速充电协议需要平衡两个相互竞争的目标:快速充电时间和高周期寿命。
  • 在本工作中,确定了充电时间,并对循环寿命进行了优化,因为对多目标函数的任何选择都是任意的。
  • 可以优化平衡这两个目标的函数。

 

  • 是否存在其他确定快速充电协议的方法
  • 贝叶斯优化已经是比较好的优化算法,在理论上相比随机搜索本就是优解,其他优化算法的考量?
  • 时间资源需求更少的早期预测算法

贝叶斯优化算法


本文链接: http://www.dtmao.cc/news_show_550183.shtml

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